水中鹽及小分子物質脫除具有極為重要的環境意義。膜分離具有高效無相變等優勢。但目前最常用的聚合物膜存在着易污染、穩定性較差、分離上限等問題。新型可突破分離上限線的膜的開發依舊是該領域發展的主要方向。氧化石墨烯(GO)膜在近期的水處理研究中取得較好進展。但其與水的親和性會導緻該膜發生溶脹進而增加層間距。該膜對小分子和離子的截留率較差,且穩定性較差、容易重新分散于水中。
李萬斌課題組基于GO溶脹各向異性,即GO膜的溶脹和層間距增加隻發生在垂直于石墨烯片的方向,發展外壓調節法控制GO膜層間距,得到可用于高效脫鹽的水處理膜(ACS Nano 2018, 12, 9309-9317)。設計的GO膜外壓控制系統對KCl、NaCl和CaCl2的截留率分别高達94.2%、97.5%和98.7%,同時水通量高達25 L m−2 h−1 bar−1。由于外壓控制的位置限制,該系統可在錯流的狀态下長期運行。研究發現,基底孔道上方的半自由溶脹過程會極大的影響膜截留性能。基于以上原理,該課題組進一步采用相轉化在GO中空纖維膜外表面制備多孔聚合物層,形成夾層,構建三明治結構。兩側的多孔層可抑制GO層溶脹和層間距增加,從而獲得高脫鹽性能的分離膜(J. Mater. Chem. A 2019, 7, 13007-13011)。該膜通量為7.1 L m−2 h−1 bar−1,NaCl、MgCl2、MgSO4和Na2SO4截留率分别為95.0%、94.7%、95.2%和97.0%。由于三維空間抑制作用,該膜具有極高的穩定性,可在超聲處理的情況下長期運行。
相關成果近期發表在ACS Nano(一區,IF=13.7)和J. Mater. Chem. A(一區,IF=9.9)。本研究受到國家自然科學基金(51708252)和中央高校基本科研業務費專項基金(21617322)資助。
W. Li,* W. Wu, Z. Li, Controlling interlayer spacing of graphene oxide membranes by external pressure regulation. ACS Nano 2018, 12, 9309-9317.
W. Wu, J. Su, M. Jia, W. Zhong, Z. Li, W. Li,* Ultrastable sandwich graphene oxide hollow fiber membranes with confined interlayer spacing. J. Mater. Chem. A, 2019, 7, 13007-13011.
論文鍊接:
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.8b04187
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/TA/C9TA03236C#!divAbstract